В январе 2008 года Тейлор приходит на отбор актеров для первого фильма «Сумерек».

Тейлор ранее ничего не знал ни о книгах, ни о готовящемся проекте, но его агент попросил Тейлора принять участие в прослушивании. На кастинге он познакомился с Кристен Стюарт, которая уже была утверждена на роль Беллы, и прочел вместе с ней диалог из первой части «Сумерек». Именно для роли Джэйкоба Блэка Тейлору пришлось нарастить мышечную массу. Тейлор становится кумиром подростков и благодаря своему обнаженному торсу, неоднократно показанному в сумеречной саге, получает статус секс-символа.
Однако популярность и занятость актера не мешали ему заниматься образованием. Тейлор неоднократно признавался, что не намерен оставлять занятия ради актерской карьеры. После окончания школы он начал заниматься обучением онлайн в одном из лос-анджелесских колледжей.